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采用共沉淀法制备了系列Ca-Mg-Al复合氧化物催化剂,通过对沉淀剂配比、沉淀液pH值及焙烧温度等制备条件的考察,得到以Na2CO3为沉淀剂、pH=9.5、850℃下焙烧4h制备的Ca-Mg-Al催化活性最高。在 n(PG)∶n(urea)=1.5∶1、反应温度为145℃、绝压20kPa、反应时间4h、催化剂用量为尿素质量的5%时,碳酸丙烯酯收率达到84.6%。采用XRF、XRD、NH3-TPD、SEM及BET对催化剂的组成、晶型及酸性进行了表征,发现随着沉淀剂中Na2CO3的含量增加,催化剂中CaO∶MgO的比例增大,碳酸丙烯酯的收率亦升高;经850℃焙烧后,催化剂中存在CaO和MgO两种活性中心,起协同催化作用;随着焙烧温度由700℃升高到850℃,NH3-TPD脱附曲线向低温方向偏移,且强酸中心NH3脱附峰面积比由81.14%明显下降为0,中强酸中心NH3脱附峰面积比由0增加到78.07%,而碳酸丙烯酯收率由68%增加到84.6%,这表明催化剂强酸性位的减少是催化活性增加的主要原因。 相似文献
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针铁矿是分布广泛、储量丰富的铁氧化物,其主要成分为α-羟基氧化铁(α-FeOOH)。为了探究针铁矿在催化H2O2烟气脱硝反应中的性能,本文通过沉淀-水解法制备了α-FeOOH,并在自行搭建的实验台上开展了α-FeOOH催化H2O2的低温烟气脱硝实验研究,深入分析了H2O2流量、H2O2浓度、汽化温度、反应温度和共存气体浓度等工况参数对脱硝性能的影响。采用离子色谱(IC)分析了单独脱硝反应和同时脱硫脱硝反应后的含氧酸成分,结合各项表征分析技术考察了催化剂反应前后的理化特性和稳定性。实验结果显示,随着汽化温度和反应温度的升高,NO的脱除效率先增加后降低;增加H2O2浓度对脱硝效率有明显的促进作用。当汽化温度为140℃、反应温度为160℃时,以2.5mL/h注入10mol/L的H2O2脱硝效率达到80%。当SO2浓度为1000μL/L时,脱硝效率提高至86.4%。离子色谱分析结果显示,单独脱硝反应和同时脱硫脱硝反应后含氧酸产物为HNO3和H2SO4。反应前后催化剂的表征结果显示,α-FeOOH在脱硝反应后依然具有良好的稳定性,显示出针铁矿在低温烟气脱硝工艺中的潜在应用前景。 相似文献
94.
采用高温微孔活化技术制备了铁碳微电解填料(Fe/C-MEF),用于活化过硫酸盐(PDS)降解高浓度活性黑5(RB5)染料废水。使用扫描电镜和能谱仪对Fe/C-MEF进行了表征。对比了不同工艺对RB5的降解性能,结果表明Fe/C-MEF/PDS体系表现出更加高效的去除率,且Fe/C-MEF反应前后结构稳定易回收重复利用。探究了PDS浓度、Fe/C-MEF浓度、pH、无机阴离子对体系降解RB5的影响,得到优化的反应条件,PDS浓度、Fe/C-MEF浓度分别为1.5×10-2mol/L、24g/L;表明PDS水解能调节pH至3附近,使体系保持较高的去除率;无机阴离子的存在会影响体系对RB5的降解,且根本原因为影响体系pH限制催化剂释放和消耗·SO 生成更低活性的自由基。自由基淬灭实验表明,在反应中Fe/C-MEF同时作为微电解反应主体和PDS的非均相催化剂,在两者协同作用下高效降解RB5。Fe/C-MEF经过6次循环利用,体系对RB5依然保持高的脱色率,具有很好的稳定性。 相似文献
95.
锂-二氧化碳电池通过捕获、转化二氧化碳为储能物质,既可以减少二氧化碳排放量又可以作为创新的储能装置,引起了研究者们的广泛关注。本文简单介绍了锂-二氧化碳电池的工作机理、发展历程和目前研究存在的难题,通过对研究工作的总结、电池性能的对比,将不同类型的催化剂进行了系统的分类和简单的概括,综述了催化剂的设计理念和研究现状,提出了催化剂目前存在的难题与挑战,并展望了催化剂未来的发展方向。本文主要针对锂-二氧化碳电池阴极催化剂的最新研究进展进行了详细的阐述,指出高效的阴极催化剂是促进锂-二氧化碳电池电化学反应动力学、降低充电平台和过电势的关键所在。 相似文献
96.
Qiao Gan Yuechao Xu Weizhong Huang Wanwei Luo Zhonghan Hu Fuming Tang Xiaoyu Jia Dirong Gong 《Polymer International》2020,69(9):763-770
The depletion of fossil based chemicals and the associated pollution have presented huge challenges to sustainability. In this study, we report on bio‐available myrcene participating in copolymerization with isoprene and butadiene by using neodymium catalysts without disruption of the pristine polymer's properties. Efficient incorporation of myrcene into the copolymer was achieved with slightly retarded reactivity compared to the reactivities of butadiene and isoprene. Copolymerization of myrcene with hydroxyl myrcene still remained compatible with the catalyst systems when the cocatalyst was fed in excess, resulting in a novel type of full myrcene based functional elastomer. The high cis‐1,4 selectivity of the system maintained the same level as the homopolymerization. Significant affinity to polar substances was deduced from the remarkably reduced water contact angle, a strong indication of good compatibility with reinforcing fillers. All copolymers displayed over 93.2% cis‐1,4 regularity and high molecular weight with narrow ?. Good resistance to low temperature was also achieved as indicated by the low glass transition temperature for all copolymers. This study verified that myrcene can be used as a sustainable monomer substituent for general diene based elastomer preparation. © 2020 Society of Chemical Industry 相似文献
97.
碳酸甲乙酯(EMC)是一种环境友好型的不对称碳酸酯,因其独特的结构性质被广泛用作溶剂或有机合成中间体,特别是随着锂离子电池的迅猛发展,其作为电池电解液主要成分市场需求量急增。文中简单介绍了光气法、氧化羰化法和酯交换法合成碳酸甲乙酯的研究进展。重点针对最具发展前景的酯交换法合成EMC工艺路线中所用催化剂进行了综述;讨论和分析了该路线所用催化剂的类型、结构、性质及性能,并对当前研究中存在的问题进行了归纳和分析总结。最后本文分析并展望了酯交换法合成EMC催化剂的研究方向及新型合成工艺发展趋势,提出研发经济、高效、稳定且制备工艺简单的非均相催化剂,并与反应精馏技术耦合是今后的主要发展趋势,期望为EMC的高效合成提供参考和借鉴。 相似文献
98.
为探明甲烷在钯基二聚体催化剂上脱氢反应过程的微观机理,对甲烷燃烧催化剂的设计与使用提供指导。在M06L/6-311++G(d,p)+SDD//M06L/6-311G(d,p)+LANL2DZ基组水平上,采用密度泛函理论(DFT)对甲烷在钯基二聚体催化剂(Pd_2、PdPt和PdNi)上的脱氢过程进行了研究。对比了甲烷在催化剂Pd_2、PdPt和PdNi上反应的能垒(E_b)、活化能(E_a)及反应速率常数(k),结果表明:CH_2→CH是甲烷在二聚体Pd_2反应的速率控制步骤(RDS),而CH_3→CH_2是催化剂PdPt和PdNi反应的RDS;钯基二聚体催化剂对甲烷脱氢的催化活性顺序为PdPtPd_2PdNi;抗积炭性能顺序为PdNiPd_2PdPt。PdPt适用于要求催化效率较高的项目,而抗积炭性能较好的PdNi催化剂可用于大型工业催化。 相似文献
99.
采用1.0G超支化大分子(1.0G)、3-取代水杨醛和NiCl2·6H2O为原料,依次经席夫碱反应和络合反应合成了3种新型具有不同取代基位阻的超支化水杨醛亚胺配体及其镍系催化剂,利用红外光谱(FTIR)、核磁共振氢谱(1H NMR)、紫外光谱(UV-vis)、电喷雾质谱(ESI-MS)及电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)等方法对合成出产物的结构进行表征。考察了配体空间位阻、溶剂种类、助催化剂种类及反应条件对催化乙烯齐聚性能的影响。研究结果表明,配体空间位阻对催化乙烯齐聚性能有较大的影响,当以甲苯为溶剂、甲基铝氧烷(MAO)为助催化剂,在最佳反应条件下,超支化邻苯基水杨醛亚胺镍系催化剂催化乙烯齐聚的活性为2.81×105g/(mol Ni·h),对高碳烯烃(C10+)的选择性为34.28%。此外,在超支化水杨醛亚胺镍系催化剂催化性能评价的基础上,对其催化乙烯齐聚的机理进行研究。 相似文献
100.
《International Journal of Hydrogen Energy》2020,45(17):10334-10341
Synergistic effect of sodium borohydride (NaBH4) mixed with waste aluminum in hydrolytic system were investigated to improve the hydrogen generation (HG) efficiency. The alkaline aqueous originated from NaBH4 hydrolysis impels the passive aluminum hydroxide film of Al surface to be dissolved, thus, mutual effect of HG amount increasing by 88% and 50% for Al powder and waste Al can, respectively. To add acid catalyst in the mutual mixture system prompts to significantly accelerate HG rate from 100 ml/min˙g to 400 ml/min˙g but raising temperature is not obviously found. It is speculated that exothermic effect dominates the NaBH4 hydrolytic reaction and eliminates the temperature effect. In this study, the mutual hydrolyzed reaction of NaBH4 and waste Al provides ecofriendly environment, low cost and enables to achieve higher HG rate and further uses for portable/mobile fields. 相似文献